Dès les années 1852, la commission administrative des thermes, poussée par le médecin inspecteur Despine, prend acte, dans ses délibérations, de la nécessité de créer un nouvel établissement pour y installer le service des bains tempérés. Le 6 mars 1853, le projet établi par l'architecte Bernard Pellegrini et présenté par l´intendant général de Savoie revêt la forme d'une opération d'urbanisme : il s'agit en effet de construire un nouvel édifice rue du Casino et de réaménager les alentours. Celui-ci est cependant abandonné par crainte d'un refroidissement trop important des eaux thermales lié à l´éloignement des sources. En 1854, le nouveau projet présenté par Bernard Pellegrini et l´ingénieur Jules François est accepté. Le nouvel édifice s'élève dans le prolongement du Bâtiment royal des Bains et le coût de l'opération, avoisinant la somme de 900 000 francs, comprend l´acquisition des terrains et des bâtiments nécessaires à l´établissement de la nouvelle construction.
Victor Bias, le nouveau fermier des thermes choisi par Cavour, puis la Compagnie du Chemin de fer Victor Emmanuel qui lui succède, sont chargés de financer les travaux. Mais, devant l´hostilité de la commune et des habitants d´Aix, mécontents de l´affermage, le gouvernement recourt au modèle de financement utilisé pour la construction du Bâtiment royal des Bains au XVIIIe siècle : l´ensemble des communes du Duché de Savoie et principalement Aix et Chambéry, deviennent actionnaires de la société l´Association nationale créée pour réunir les sommes nécessaires. La première pierre est posée solennellement par le roi le 2 septembre 1857. Le chantier, confié à l´entreprise Duverney, s'arrête dès décembre 1858 faute de financements suffisants et n'est repris qu'après le rattachement de la Savoie à la France en 1860. En août 1860, lors de sa tournée en Savoie, l´empereur Napoléon III visite les thermes d'Aix-les-Bains et décide de financer l´achèvement de l´établissement en échange de la cession des bâtiments et des sources à l´État. Les plans d´origine sont modifiés par une commission composée de l´architecte Pellegrini et de l´ingénieur François (à l´origine du projet) auxquels sont associés Melier, inspecteur général des établissements sanitaires, ainsi que des ingénieurs et des architectes désignés par le nouveau préfet. Les travaux, dont le montant s´éleve à 700 000 francs, reprennent en novembre 1860, sous le contrôle de l´ingénieur Messonnier. Le Bâtiment royal des Bains et les Thermes Albertins subissent alors d'importantes transformations
L´entreprise de travaux publics Bonna achève le grand escalier, fournit les buvettes en marbre ainsi que les mosaïques des escaliers latéraux, des vestiaires et de la salle d´attente. L´entreprise de marbrerie Duret de Lyon réalise les revêtements en faïence, les moulures des douches, les banquettes et le dallage en marbre des paliers du grand escalier. Les toitures sont posées par Jean-Baptiste Maissonny d´Aix, les tuyauteries par la maison Tardy d´Annecy, la vitrerie par François Maisonny, la menuiserie par Pierre Guichard et les grilles en fer forgé par le serrurier Pierre Cochet. Lors de la construction de l´Annexe Revel, en 1879-80, les Thermes Pellegrini font l'objet d'une première campagne de rénovation, notamment avec la pose de céramiques dans les piscines. Une profonde restructuration intervient en 1919-1920 sous la conduite de l'architecte Jules Pin aîné. L´ancienne grande salle d´inhalation est transformée en piscine, salles de bains de pieds, et nouvelle salle d´inhalations. Les douches des soubassements, les cabines de bains et les voûtes sont restaurées. Jules Pin fait appel à l´entreprise Bonna pour les gros travaux, au marbrier Pichoud d´Aix pour remplacer les baignoires en zinc par des baignoires en faïence, et à l´entreprise Gilhardi et fils de Choisy-le-Roi pour les carrelages, revêtements en faïence, terres cuites et les cordons des douches et des piscines. Une frise déposée, provenant des cabines du rez-de-chaussée surélevé, porte au revers la marque de l'atelier de Choisy-le-Roi et la lettre de pose A. En 1927, l´escalier d´honneur reçoit un revêtement en stuc peint imitation marbre, réalisé par l´entreprise Vialatoux de Villeurbanne, et une rampe en fer forgé créée par François Jeandet.
